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本申请公开了一种二氧化碳吸附剂、制氢系统及方法。制氢系统包括重整单元和碳捕捉单元，碳捕捉单元内设有锆‑镍‑氧三元复合氧化物吸附剂，将脱碳后的混合气体回流至重整单元以推动重整反应正向进行。系统采用梯度余热分级利用、三塔错峰联动自适应控制，并配套燃料电池级五级高纯氢纯化与稳压缓冲单元。该吸附剂高温耐毒、循环稳定，其制氢系统可稳定产出燃料电池级的高纯氢，同时利用重整余热及水蒸气副产物实现碳捕捉单元自供热、自供湿，还可为重整单元的原料进行预热，该制氢系统还可将捕集的二氧化碳资源化制成干冰为算力中心供冷，具有高效节能、低碳循环的优势。