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本发明公开了一种大修渣协同锂辉石无害化处置方法，将含铝的大修渣粉和锂辉石粉与浓硫酸置于焙烧炉中在负压环境下依次进行混合和高温焙烧，得到含铝氧化物的焙烧熟料，且将混合与高温焙烧过程中产生的HF气体通入含钙溶液，得到氟化钙；所述高温焙烧的温度为1000℃以上；将含铝氧化物的焙烧熟料浆化后加入含钙的碱性调节剂并经过浸出，固液分离后，得到含锂滤液和含铝氧化物的矿渣；所述含锂滤液苛化后进行除杂，得到净化后的含锂溶液；所述净化后的含锂溶液经过蒸发浓缩，得到富锂溶液。本发明有效利用大修渣所含碳提供热源，将二者所含有价物质相结合转变成高值产品，全流程工艺简单，操作简便，无污染物产生。